1939年，詹姆斯·斯图尔特因主演《史密斯先生到华盛顿》而一举成名，并首次获得奥斯卡金像奖最佳男主角提名。次年，他与当红女星凯瑟琳·赫本合演了根据百老汇名剧改编的《费城故事》，终于让他戴上了奥斯卡影帝的桂冠。他在银幕上的形象很有个人特色，他最爱说一个表示歉意的词“哦”，显得十分彬彬有礼。这使他先后得到了在《浮生若梦》和《迷离世界》的一些正面角色，要么是有些害羞的青年，要么是好青年，或是非常善良的年轻人。
詹姆斯·斯图尔特先后与希区柯克合作了《夺魂索》（1948）、《后窗》（1954）、《擒凶记》（1956）、《迷魂记》（1958）四部影片。在与这位电影大师的合作中，詹姆斯·斯图尔特无论在电影理念还是表演技巧上，都达到了一个新的高度。并且，希区柯克强烈的电影感染力对詹姆斯·斯图尔特个人风格的形成与完善，也同样功不可没。早期的詹姆斯·斯图尔特是以其清秀俊朗的迷人外形吸引了众多影迷，希区柯克首次启用他来扮演《夺魂索》中一名睿智的中年哲学教授不能不说是一个大胆的尝试。由于《夺魂索》从头到尾只用了一个镜头拍摄完成，因此演员的表演必须一气呵成，不能有丝毫的差错。詹姆斯·斯图尔特的表演始终保有一种连贯的情绪，在片尾高潮处，他将教授揭穿学生杀人阴谋时的得意与悲愤，以及发现自己向学生灌输的“超人”理论所造成的恶果而痛心疾首、后悔不已的复杂心情处理得丝丝入扣、滴水不漏。由此也确立了他日后在矛盾中苦苦挣扎的中年男子的表演风格走向。詹姆斯·斯图尔特在与希区柯克合作的第二部影片《后窗》中将他的演技发挥到了极致。他扮演的腿上裹着石膏在家养病的摄影记者，由于身体无法移动，所有的表演只能依靠面部表情与上半身来完成。面对这样高难度的挑战，他在有限的表演空间里赋予了这个角色最完满的诠释。希区柯克于22年后再次翻拍自己1934年的早期名作《擒凶记》，在影评界颇有争议、毁誉参半。但一致公认的是，詹姆斯·斯图尔特在片中出演的父亲一角明显超越他的前任，人物显得更为丰满、有血有肉。与另一部影片《迷魂记》一样，这不仅是希区柯克的经典作品，同时也让所有影迷永远地记住了詹姆斯·斯图尔特这位伟大的演员。到了70年代，年过花甲的詹姆斯·斯图尔特逐渐淡出影坛，他与老牌女星蓓蒂·戴维丝合演电视电影《正确之路》后正式息影。1997年7月2日，89岁高龄的斯图尔特在洛杉矶去世。
詹姆斯·斯图尔特一生拍摄了40余部影片，大都非常成功。除了电影以外，他还活跃在广播和电视舞台。1984年，美国电影研究学院特别给詹姆斯·斯图尔特颁发了奥斯卡终身成就奖。一年后，美国总统里根授予他自由勋章。1990年，他再次获得林肯中心电影学会的终身成就奖。作为美国人最受爱戴的明星之一，詹姆斯·斯图尔特与其说是一个演员，不如说是美国电影文化的一个象征。
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